Modification interfaciale du sel d'halogénure de méthylammonium des points quantiques de pérovskite / triple

Rapports scientifiques volume 13, Numéro d'article : 5387 (2023) Citer cet article

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Les cellules solaires à pérovskite (PeSC) ont été introduites en tant que nouveau dispositif photovoltaïque en raison de leur excellente efficacité de conversion de puissance (PCE) et de leur faible coût. Cependant, en raison des limites du film de pérovskite lui-même, l'existence de défauts était inévitable, ce qui affecte sérieusement le nombre et la mobilité des porteurs dans les cellules solaires à pérovskite, limitant ainsi l'efficacité et la stabilité améliorées des PeSC. La passivation d'interface pour améliorer la stabilité des cellules solaires en pérovskite est une stratégie importante et efficace. Ici, nous utilisons des sels d'halogénure de méthylammonium (MAX, X = Cl, Br, I) pour passiver efficacement les défauts au niveau ou à proximité de l'interface des points quantiques de pérovskite (PeQD)/films de pérovskite à triple cation. La couche de passivation MAI a augmenté la tension en circuit ouvert des PeQDs / PeSC triple-cation de 63 mV jusqu'à 1,04 V, avec une densité de courant de court-circuit élevée de 24,6 mA cm-2 et un PCE de 20,4%, ce qui a démontré une suppression significative de recombinaison interfaciale.

En raison des nombreuses excellentes propriétés matérielles présentées par les matériaux pérovskites halogénures organiques-inorganiques, tels qu'un coefficient d'extinction élevé, une mobilité élevée des porteurs et une longueur de diffusion des porteurs à l'échelle du micron1,2,3,4,5. Les cellules solaires à pérovskite (PeSC) ont attiré l'attention de la communauté de la recherche scientifique au cours de la dernière décennie et sont considérées comme des matériaux photovoltaïques très prometteurs6,7. Son rendement de conversion de puissance (PCE) est également passé de 3,8 à 25,7 % en quelques années8. Cependant, en raison de la faible température de préparation des matériaux de pérovskite et de la difficulté à contrôler le processus de cristallisation, il était facile de provoquer un grand nombre de défauts sur la surface et les joints de grains du film de pérovskite final9,10, y compris le Pb2+ non coordonné, les lacunes d'iode , atomes interstitiels d'iode, lacunes de plomb et défauts de transposition plomb-iode, etc. Ces défauts provoquent souvent une recombinaison non radiative et une migration ionique des porteurs, réduisant ainsi la PCE et la stabilité à long terme des PeSC11.

À l'heure actuelle, l'ingénierie des additifs12 et l'ingénierie des interfaces13 étaient les principales méthodes pour réduire les défauts dans les films de pérovskite de passivation. En particulier, l'ingénierie des additifs peut contrôler le processus de cristallisation et passiver les défauts en introduisant des substances de passivation dans la solution précurseur, ce qui présente les avantages d'un fonctionnement simple et d'un effet remarquable. Dans le processus de réalisation de la passivation du défaut, le groupe fonctionnel de la molécule de passivation était très important. Le groupe carbonyle14, le groupe amino15, le groupe carboxyle16 et l'iodure de phénéthylammonium17 passivent les défauts en formant des liaisons de coordination avec des liaisons pendantes insaturées, prolongeant ainsi la durée de vie du support et améliorant les paramètres de performance du dispositif. À ce jour, une variété de molécules avec différents groupes fonctionnels ont été introduites dans des précurseurs de pérovskite en tant qu'agents de passivation. Par exemple, Wang et al.18 ont introduit de la caféine dans le précurseur de la pérovskite, ont utilisé la forte interaction entre le C = O et le Pb2+ de la caféine pour augmenter l'énergie d'activation de la nucléation, retardant ainsi le taux de nucléation de la pérovskite et augmentant la qualité des pérovskites, le dispositif final obtient 20,25 % PCE. Chen et al.19 ont synthétisé une petite molécule π-conjuguée et soluble dans l'alcool avec des groupes carboxyle et thiophène bilatéraux, à savoir l'acide 2,5-di(thiophène-2-yl)téréphtalique (DTA), et l'ont ajouté au précurseur de sel d'ammonium pour préparer le film de pérovskite utilise ses groupes carboxyle riches en électrons pour former des adduits acide-base de Lewis avec du Pb2+ non coordonné dans le film de pérovskite pour passiver les joints de grains et les défauts de surface, et enfin réduire la perte de tension de l'appareil à 0,38 V. Bien que ces molécules de passivation rapportées montrent un effet de passivation évident sur les défauts des films de pérovskite, il y avait aussi des problèmes tels qu'une structure moléculaire complexe et une synthèse difficile. De plus, certains passivants de surface doivent utiliser des substances benzéniques nocives pour l'environnement comme solvants lorsqu'ils étaient utilisés pour le traitement de surface des films de pérovskite, ce qui n'était pas propice à la protection de l'environnement et de la santé humaine20. Par conséquent, il était toujours très important de trouver de nouveaux passivants avec une structure simple et respectueux de l'environnement en tant qu'additifs à introduire dans les pérovskites pour préparer des films de pérovskite de haute qualité et des PeSC hautes performances. Ce travail rapporte un passivateur efficace pour résoudre les défauts de surface de la pérovskite, à savoir le sel d'halogénure de méthylammonium, pour modifier l'interface entre le film de points quantiques de pérovskite (PeQD) et le film de pérovskite à trois cations Cs0.05FA0.81MA0.14PbBr0.14I2.86 (CsFAMA), réduire les défauts des pérovskites. De plus, l'utilisation d'un film PeQDs dans la couche sous-jacente du film de pérovskite à trois cations peut augmenter le taux d'utilisation de la lumière, la tension en circuit ouvert (Voc) et la densité de courant de court-circuit (Jsc), améliorant ainsi les PeQDs/triple- performances des PeSC cationiques.

Nitrate de nickel (99,9985 %), éthylènediamine (99 %), Cs2CO3 (99,9 %), CsI (99,9 %), PbI2 (99,9985 %) et 2,9-diméthyl-4,7-diphényl-1,10-phénanthroline ( BCP, 98 %) ont été achetés à Alfa Aesar. Éthylène glycol (99 %), acétate d'éthyle (99,8 %), hexane (95 %), oléylamine (OAm, 80–90 %), chlorure de méthylammonium (MACl, 98 %), N, N-diméthyl formamide (DMF, 99,5 % ), le diméthylsulfoxyde (DMSO, 99,5 %) et le toluène (99,5 %) ont été obtenus auprès d'Echo Chemcial. L'octane (99 + %) et le 1-octadécène (ODE, 90 %) ont été achetés chez Acros Organics. Le bromure de méthylammonium (MABr, 99,999 %) et l'iodure de méthylammonium (MAI, 99,999 %) ont été obtenus auprès de Luminescence Technology. L'acide oléique (OA, 88 %), l'iodure de formamidinium (FAI, 99,9 %), le fullerène-C60 (99,95 %), l'Ag (99,9 %) et les substrats en verre revêtus de FTO à motifs (8 Ω sq−1) ont été obtenus auprès de SHOWA , STAREK Scientific, Uni-Onward, Ultimate Materials Technology et Ruilong.

La solution de précurseur d'oléate de Cs a été synthétisée par Cs2CO3 (0,407 g), ODE (20 ml) et OA (1,25 ml) dans un flacon de 45 ml à 120 ° C pendant 30 min sous agitation. PbI2 (0,5 g) et ODE (25 ml) ont été agités dans un flacon de 4 ml à 120 ° C pendant 30 min. Ajouter préchauffé (130 oC) OA (2,5 ml) et OAm (2,5 ml) au flacon de réaction PbI2-ODE jusqu'à ce que le PbI2 soit complètement dissous. Ensuite, 2 ml du précurseur d'oléate de Cs ont été rapidement injectés dans le mélange réactionnel PbI2 à 180 ° C, puis le mélange CsPbI3 a été trempé dans un bain de glace. Pour purifier les QD, une solution d'EA a été ajoutée à la solution brute de CsPbI3 avec un rapport volumique de 3: 1, puis centrifugée à 6000 tr / min pendant 5 min. Le précipité QD inférieur a été ajouté à de l'hexane et de l'EA (rapport volumique 1: 1), soniqué pendant 5 min, puis centrifugé à 6000 tr / min pendant 5 min. Enfin, le précipité CsPbI3 QDs obtenu a été dispersé dans 3 ml d'octane, puis stocké au réfrigérateur pendant au moins 24 h et utilisé le surnageant par centrifugation à 6 000 tr/min pendant 5 min.

Les anodes FTO à motifs ont été nettoyées séquentiellement avec de l'eau désionisée, de l'acétone, de l'éthanol et de l'isopropanol dans un nettoyeur à ultrasons, puis un traitement à l'ozone ultraviolet pendant 15 minutes. de nitrate de nickel (0,291 g) a été dissous dans de l'éthylènediamine (0,067 ml) et de l'éthylène glycol (1 ml) sous agitation magnétique à température ambiante pendant 24 h. La couche de transport de trous NiOx (HTL) a été déposée par centrifugation de la solution de précurseur NiOx filtrée sur un substrat FTO à 3000 rpm pendant 30 s et recuite sur une plaque chauffante à 120 ° C pendant 10 min, suivie d'une cuisson dans un four à 300°C pendant 1h. 60 μL de solution CsPbI3 PeQDs ont été uniformément répartis sur le NiOx HTL à 1000 tr/min pendant 20 s. 5 mg de sels d'halogénure de méthylammonium (MAX, X = Cl, Br, I) et 5 mL d'acétate d'éthyle ont été mélangés et soniqués pendant 20 min, puis centrifugés à 6000 rpm pendant 5 min pour obtenir le MAX (X = Cl, Br , I) solution saline. Ensuite, 100 μL de solution de sel MAX ont été appliqués par centrifugation sur la couche de CsPbI3 PeQDs à 2 000 tr/min pendant 10 s. Dissoudre 461 mg de PbI2, 139 mg de FAI, 12,8 mg de CsI et 15,7 mg de poudres de MABr dans 1 mL de diméthylsulfoxyde (DMSO)/diméthylformamide (DMF) (1/4 vol/vol) à température ambiante 25 °C pendant environ 22 h, pour préparer la solution de précurseur de pérovskite triple cation Cs0.05FA0.81MA0.14PbBr0.14I2.86 à une concentration de 1 M. 80 µL de solution de précurseur de pérovskite ont été déposés par centrifugation sur la couche PeQDs/MAX par un méthode en deux étapes, utilisant respectivement 1000 tr/min pendant 10 s et 5000 tr/min pendant 40 s. Déposez rapidement 100 μL d'antisolvant toluène sur la couche PeQDs/MAX pendant les 20 s restantes de la deuxième étape. Après la rotation, il a été placé dans une boîte de Pétri pendant 5 min, puis placé sur une plaque chauffante à 100 ° C pendant 10 min pour former un film de pérovskite à trois cations Cs0.05FA0.81MA0.14PbBr0.14I2.86. Par la suite, une couche de transport d'électrons C60 de 20 nm d'épaisseur et une couche de blocage d'électrons BCP de 5 nm d'épaisseur ont été déposées séquentiellement par évaporation sous vide poussé. Enfin, une électrode supérieure en Ag de 100 nm d'épaisseur a été déposée, et son schéma de structure PeQDs / MAX / CsFAMA PeSC et son image SEM en coupe transversale ont été présentés à la Fig. 1.

(a) Schéma de principe du dispositif PeQDs/MAX/CsFAMA PeSC. (b) Image au microscope électronique à balayage (MEB) en coupe transversale.

Les spectres d'absorption des films de pérovskite ont été testés à l'aide d'un spectrophotomètre V-770 UV/VIS/NIR (Jasco, Japon). Utilisez un modèle de spectrophotomètre à fluorescence Hitachi F-7000 (Tokyo, Japon) pour tester le spectre de photoluminescence (PL) des films de pérovskite. Les diagrammes de diffraction des rayons X (XRD) des films de pérovskite ont été testés à l'aide d'un diffractomètre PANalytical X'Pert PRO MRD (Almelo, Pays-Bas) utilisant une source de rayonnement CuKa (λ = 1,5418 Å). Les morphologies de surface et l'image de microscopie électronique à transmission (TEM) haute résolution des films de pérovskite et des PeQD ont été observées à l'aide d'un instrument de microscope électronique à balayage à émission de champ ZEISS Sigma (ZEISS, Allemagne) et d'un instrument de microscope électronique à transmission JEM-2100F ( JEOL, Japon), respectivement. Les courbes photocourant-tension (J-V) des PeQD/PESC triple-cation ont été obtenues en utilisant un simulateur solaire MFS-PV-Basic (Hong-Ming Technology Co., Ltd., Taiwan) avec un compteur de source Keithley 2420 sous illumination de la lumière solaire simulée AM 1.5G à 100 mW cm-2, calibrée par une cellule de référence en silicium standard NREL PVM-894 (PV Measurements Inc., USA). L'efficacité quantique externe (EQE) a été testée par le système LSQE-R QE (LiveStrong Optoelectronics Co., Ltd., Taiwan) équipé d'un spectrophotomètre LAMBDA 35 UV-VIS-NIR (PerkinElmer, USA) et d'une lampe xénon XES-204S 150 W (San-Ei Electric Co., Ltd., Japon) comme source de lumière.

Les propriétés optiques et la morphologie des PeQD CsPbI3 préparés par la méthode d'injection à chaud ont été caractérisées. Dans le spectre d'absorption de la solution PeQD de la figure 2a, on peut constater que son pic d'absorption était d'environ 705 nm et que le spectre de fluorescence correspondant mesurait le pic PL à 715 nm. La figure 2b représente le diagramme XRD du film CsPbI3 PeQDs, indiquant que les pics de diffraction de la pérovskite α-CsPbI3 noire apparaissent à 14,33°, 20,23° et 28,86°, ce qui correspond aux plans (100), (110) et (200). Il était évident d'après l'image TEM haute résolution de la Fig. 2c que les PeQD CsPbI3 tels que synthétisés étaient en phase cubique avec une taille moyenne d'environ 18, 6 nm (Fig. 2d).

( a ) Photoluminescence (PL) et spectres d'absorption, ( b ) modèle XRD, ( c ) image TEM et ( d ) tableau de distribution de taille des CsPbI3 PeQD.

Afin d'explorer l'effet de l'introduction de sels MAX (X = Cl, Br, I) sur la morphologie de surface des films de pérovskite PeQDs/CsFAMA, les films de pérovskite ci-dessus ont été caractérisés par MEB, comme le montre la figure 3. Figure 3a montre le film de pérovskite CsFAMA pur, on peut voir que la taille des particules de surface était petite et sujette aux défauts et aux pores. Lorsque le film de pérovskite CsFAMA a été recouvert sur le film PeQDs, la taille des particules de la pérovskite CsFAMA devient plus grande et les joints de grains ont été légèrement réduits, comme le montre la figure 3b. Étant donné que les joints de grains étaient l'un des principaux emplacements des défauts, les films de pérovskite avec des grains plus gros ont moins de joints de grains, obtenant ainsi une meilleure qualité de film. De la Fig. 3c à e, entre l'introduction de sels MAX (X = Cl, Br, I) dans la pérovskite PeQDs / CsFAMA, on peut observer que la taille des particules de pérovskite CsFAMA augmente de manière significative. La raison de l'élargissement des grains de pérovskite peut être due à la modification efficace de la couche de PeQDs par les sels MAX (X = Cl, Br, I). Lorsque les pérovskites CsFAMA ont été enduites sur PeQDs / MAX (X = Cl, Br, I), la nucléation rapide de la pérovskite peut être inhibée et les pérovskites ont tendance à se développer en grains de plus grande taille à faible densité de nucléation. Les résultats montrent que la pérovskite PeQDs/MAI/CsFAMA a moins de joints de grains, ce qui peut réduire efficacement les défauts. La surface lisse du film de pérovskite a été bénéfique pour améliorer le contact d'interface entre la couche de pérovskite et le HTL, et améliorer l'efficacité du transfert de charge photo-générée21.

Vue de dessus des images SEM des films (a) CsFAMA, (b) PeQDs/CsFAMA et (c–e) PeQDs/MAX (Cl, Br, I)/CsFAMA.

La figure 4 montre les diagrammes de diffraction des rayons X des films CsFAMA, PeQDs/CsFAMA et PeQDs/MAX (Cl, Br, I)/CsFAMA, dans lesquels les diagrammes XRD avec des pics plus forts peuvent représenter la formation de films CSFAMA cristallins. L'intensité du pic de diffraction XRD principal du film PeQDs / CsFAMA était supérieure à celle du film pérovskite CsFAMA pur, ce qui indique que le revêtement CsFAMA sur les PeQD réduit efficacement les défauts. Lorsque les sels MAX (Cl, Br, I) ont été introduits davantage dans PeQDs/CsFAMA, les intensités XRD des pics de diffraction des films PeQDs/MAI/CsFAMA étaient plus élevées que celles des deux autres (PeQDs/MACl/CsFAMA et PeQDs /MABr/CsFAMA), représentant une meilleure qualité de film. De plus, le pic de la phase β non pérovskite (PbI2) (001) est apparu à 12,7°, on peut constater que les intensités des pics PbI2 des films PeQDs/MAI/CsFAMA et PeQDs/MABr/CsFAMA étaient plus faibles, indiquant que la formation de PbI2 a été réduite, ce qui peut faciliter la transition des porteurs vers le HTL, et ne sera pas bloqué pour provoquer une recombinaison entre les porteurs. Cela suppose que le sel MAX (X = Cl, Br, I) diffuse vers les joints de grains et passive les pièges de charge à la surface des grains et aux joints de grains, réduisant ainsi la diffusion des ions et renforçant la liaison en bloquant ces canaux de joints de grains.

Diagrammes de diffraction des rayons X (XRD) des films CsFAMA, PeQDs/CsFAMA et PeQDs/MAX (Cl, Br, I)/CsFAMA.

La figure 5a montre les spectres PL des films CsFAMA, PeQDs/CsFAMA et PeQDs/MAX (Cl, Br, I)/CsFAMA mesurés sous l'excitation de la longueur d'onde 266 nm. Le pic PL du film CsFAMA était à 790 nm, tandis que les films PeQDs/CsFAMA et PeQDs/MAX (Cl, Br, I)/CsFAMA ont un léger décalage vers le bleu par rapport au film CsFAMA. Le décalage vers le bleu peut être causé par la disparition du niveau d'énergie des défauts superficiels après la passivation des défauts de surface, entraînant une augmentation de la largeur de la bande d'énergie22. De plus, le niveau de défaut accélère la recombinaison non radiative dans le film de pérovskite, entraînant une diminution de la concentration en porteurs du film de pérovskite après avoir atteint l'équilibre à l'état d'équilibre dans des conditions de photoexcitation, réduisant ainsi le taux de recombinaison radiative, c'est-à-dire l'intensité PL déclin. Cela peut également être vu à partir de l'intensité du pic PL. L'intensité PL du film CsFAMA a été significativement améliorée après un traitement de passivation avec des sels PeQD et MAX (Cl, Br, I). Parmi eux, le film PeQDs/MAI/CsFAMA a été le plus efficace pour réduire les défauts, ce qui prouve que la recombinaison non radiative dans le film a été supprimée. Les spectres d'absorption des films CsFAMA, PeQDs / CsFAMA et PeQDs / MAX (Cl, Br, I) / CsFAMA ont été présentés sur la figure 5b. Par rapport aux films de pérovskite CsFAMA, les films de pérovskite passivés PeQDs / CsFAMA et PeQDs / MAX (Cl, Br, I) / CsFAMA présentaient une absorption de la lumière légèrement améliorée, ce qui devait améliorer les EQE de PeQDs / CsFAMA et PeQDs / MAX (Cl, Br , I)/CsFAMA PeSCs. Étant donné que l'ajout de la couche PeQDs améliore l'efficacité de récupération de la lumière des films et que le sel MAX (Cl, Br, I) améliore la qualité cristalline des pérovskites, la différence de performances observée peut être attribuée aux PeQDs / MAX (Cl , Br, I) L'ingénierie d'interface conduit à un transfert de charge plus efficace et à une absorption de lumière accrue à travers le dispositif PSC. Ce mécanisme peut être davantage démontré par les résultats des courbes de décroissance PL résolues dans le temps des films de pérovskite. Comme le montrent la figure 5c et le tableau 1, les durées de vie de décroissance PL des films de pérovskite PeQDs / CsFAMA et PeQDs / MAX (Cl, Br, I) / CsFAMA ont été déterminées comme étant de 3, 92, 3, 33, 2, 86 et 2, 42 ns, tandis que le CsFAMA le film de pérovskite était de 5,73 ns. Les durées de vie de décroissance rapide des films de pérovskite PeQDs / CsFAMA et PeQDs / MAX (Cl, Br, I) / CsFAMA étaient significativement inférieures à celles du film de pérovskite CsFAMA. Étant donné que la durée de vie réduite de la décroissance rapide indique un transfert de porteur de charge plus rapide et plus efficace à l'interface, on peut conclure que la pérovskite CsFAMA combinée à PeQDs/MAX(Cl, Br, I) a de meilleures propriétés interfaciales et une meilleure capacité de transfert de charge.

( a ) photoluminescence (PL), ( b ) spectres d'absorption et ( c ) courbes de décroissance PL résolues dans le temps des films de pérovskite CsFAMA, PeQDs / CsFAMA et PeQDs / MAX (Cl, Br, I) / CsFAMA.

Pour explorer davantage l'effet de l'introduction de sels MAX (X = Cl, Br, I) sur les performances photovoltaïques des PeSC et pour évaluer la reproductibilité des PeSC, plus de 30 cellules ont été fabriquées et testées dans chaque cas. La figure 6 montre les résultats statistiques des paramètres photovoltaïques des PeSC basés sur les CsFAMA, PeQDs/CsFAMA et PeQDs/MAX (Cl, Br, I)/CsFAMA. Le dispositif de CSFAMA PeSC vierge avait un Jsc moyen de 23,1 mA cm-2, un Voc de 0,93 V, un facteur de remplissage (FF) de 76,9 % et un PCE de 16,2 %. Après traitement par le sel MAI, les paramètres ont été améliorés à un Jsc moyen de 24,6 mA cm-2, un Voc de 1,03 V, un FF de 77,8 % et un PCE de 19,6 %. Les propriétés photovoltaïques moyennes de tous les autres PeSC étaient également meilleures que celles du PeSC CSFAMA vierge, ce qui indique la fiabilité des résultats des tests. Cela indique que l'introduction de sels MAX (X = Cl, Br, I) était censée jouer un rôle important dans l'amélioration des paramètres photovoltaïques. La figure 7 montre les courbes JV des PeSC les plus performants dans chaque cas, et les paramètres de performance photovoltaïques correspondants ont été résumés dans le tableau 2. Le PeSC basé sur le CsFAMA vierge a donné un PCE de 16,6 % avec un Jsc de 23 mA cm−2, un Voc de 0,94 V et un FF de 77,1 %. Lorsque la couche PeQDs a été introduite dans le CsFAMA PeSC, ses Jsc, Voc, FF et PCE ont été considérablement augmentés à 24,2 mA/cm-2, 0,977 V, 76,7 % et 18,1 %, ce qui indique que l'ajout de la couche PeQDs pourrait améliorer la qualité du film CsFAMA et en même temps augmenter le photocourant. Lorsque les sels MAX (X = Cl, Br, I) modifiaient l'interface PeQDs/CsMAFA, le PeSC optimisé fabriqué avec la pérovskite PeQDs/CsMAFA traitée par MAI présentait une Jsc accrue de 24,6 mA cm−2, une Voc de 1,04 V, une FF de 79,9%, par la suite, un PCE rehaussé de 20,4%. D'autre part, on peut observer que le FF des PeSC PeQDs / CsFAMA et PeQDs / MACl / CsFAMA était inférieur à celui du PeSC CsFAMA vierge, ce qui peut être causé par le pic de phase β non pérovskite. De plus, les dispositifs basés sur l'interface PeQDs/CsMAFA traités au MACl et au MABr n'ont donné que des PCE de 18,8 % et 19,5 %, respectivement, validant les effets positifs de ce processus de passivation de surface. L'effet positif de ce processus de passivation de surface pour réduire efficacement les défauts a été vérifié en modifiant l'interface PeQDs/CsMAFA avec des sels MAX (X = Cl, Br, I). La figure 7b illustre le transfert d'électrons et de trous photogénérés lorsque PeQD a été inséré dans l'interface entre la couche de pérovskite et le HTL. Étant donné que la position de la bande de valence des PeQD était située entre HTL et la pérovskite, couplée à la passivation des sels MAX (X = Cl, Br, I), un alignement de niveau d'énergie plus favorable se produit à l'interface pour faciliter l'extraction des trous. Les PeQD ont agi comme une barrière pour réduire la recombinaison des porteurs à l'interface entre la pérovskite et le HTL, améliorant ainsi Voc et Jsc, et empêchant le reflux d'électrons de la bande de conduction du pérovskite vers le HTL, améliorant ainsi la collecte de charge.

Distribution statistique de (a) Voc, (b) Jsc, (c) FF et (d) PCE des PeSC en fonction des CsFAMA, PeQDs/CsFAMA et PeQDs/MAX (Cl, Br, I)/CsFAMA.

( a ) Courbes J – V des PeSC les plus performantes basées sur les CsFAMA, PeQDs / CsFAMA et PeQDs / MAX (Cl, Br, I) / CsFAMA. (b) Diagramme d'énergie de bande de toute la structure.

La figure 8a montre les spectres EQE des PeSC basés sur les CsFAMA, PeQDs/CsFAMA et PeQDs/MAX (Cl, Br, I)/CsFAMA. On peut voir que l'ajout d'une couche PeQDs à CsFAMA PeSC peut augmenter efficacement son Jsc et son EQE, et il y a eu une augmentation relativement évidente de la bande de 500 à 750 nm. Par effet de confinement quantique, l'absorption générée par les PeQD se produit dans cette bande. De plus, la modification/passivation de l'interface entre les PeQD et le CsFAMA à l'aide de sels MAX (X = Cl, Br, I) améliore encore la cristallinité du film et réduit les défauts. L'efficacité quantique du dispositif d'affichage dans cette gamme de longueurs d'onde est grandement affectée par l'interface derrière la couche absorbant la lumière. Ce phénomène montre que la recombinaison des porteurs à cette interface est significativement supprimée après passivation, et il explique également le mécanisme d'amélioration de la densité de courant de court-circuit du dispositif par passivation. Pour étudier l'effet des sels MAX (X = Cl, Br, I) sur la stabilité des PeSC, les décompositions PCE des PeSC traités au sel MAX et des PeSC CsFAMA témoins ont été suivies et enregistrées à 25 ° C dans un stockage d'azote et sous AM1. Éclairage 5G. La perte de PCE de CsFAMA PeSC était supérieure à 80 % après 120 h de stockage. De plus, l'ajout de la couche PeQDs aux PeQDs/CsFAMA PeSC réduit efficacement les défauts et améliore considérablement le phénomène d'atténuation PCE. Les PeSC traités avec les sels MAX (X = Cl, Br, I) ont conservé respectivement 78, 7%, 85, 1% et 77, 9% de leurs efficacités initiales (Fig. 8b). D'autre part, la raison de la plus grande atténuation des PeSC PeQDs/MAI/CsFAMA était que la liaison entre les ions iodure et les cations organiques était faible. Après plusieurs jours d'exposition, le pic de phase β non pérovskite est apparu, entraînant la décomposition des pérovskites et réduisant la stabilité.

( a ) Spectres d'efficacité quantique externe (EQE) et ( b ) évolution normalisée de la stabilité du PCE (boîte à gants remplie de N2) des PeSC basés sur les CsFAMA, PeQDs / CsFAMA et PeQDs / MAX (Cl, Br, I) / CsFAMA.

En résumé, cette étude utilise le sel d'halogénure de méthylammonium (MAX, X = Cl, Br, I) comme modificateur/passivateur pour la couche intermédiaire de PeQD et de pérovskites à trois cations. CsPbI3 PeQDs et Cs0.05FA0.81MA0.14PbBr0.14I2.86 pérovskites à trois cations et dispositifs de cellules solaires ont été préparés par injection à chaud et par des méthodes en deux étapes. L'effet du sel d'halogénure de méthylammonium sur la morphologie, les propriétés optiques des pérovskites et les performances des dispositifs PeQD/MAX/PESC triple-cation ont été étudiés. Les résultats montrent que le sel MAX peut modifier/passiver l'interaction entre la pérovskite PeQDs/CsFAMA pour augmenter la taille des grains de pérovskite et réduire efficacement les défauts des films de pérovskite. Par rapport à l'échantillon témoin de CsFAMA pur, la meilleure performance des PeSC a été obtenue en utilisant du sel MAI, le Jsc des PeSC à triple cation PeQDs/MAI/CsFAMA préparés dans cette condition est passé de 23,0 mA cm-2 à 24,6 mA cm-2 , Voc de 0,938 V à 1,04 V, FF de 77,1 % à 79,9 % et PCE de 16,6 % à 20,4 %.

Les ensembles de données utilisés et/ou analysés au cours de l'étude en cours sont disponibles auprès de l'auteur correspondant sur demande raisonnable.

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Département de génie électronique, Université des sciences et technologies de Lunghwa, n° 300, Sec. 1, chemin Wanshou, Taoyuan, 33306, Taïwan

Ching-Ho Tien

Département de génie électro-optique, Université nationale de technologie de Taipei, n ° 1, Sec. 3, Chung-Hsiao E. Rd., Taipei, 10608, Taïwan

Hong-Ye Lai & Lung-Chien Chen

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L.-CC a réalisé les expériences et conçu l'étude et a donné des suggestions importantes sur la rédaction de l'ensemble du manuscrit. C.-HT a conçu l'idée originale, l'analyse et l'interprétation des données, et a rédigé le manuscrit. H.-YL a préparé les échantillons et effectué toutes les mesures. Tous les auteurs ont approuvé ce manuscrit.

Correspondance à Lung-Chien Chen.

Les auteurs ne déclarent aucun intérêt concurrent.

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Réimpressions et autorisations

Tien, CH., Lai, HY. & Chen, LC. La modification interfaciale du sel d'halogénure de méthylammonium des points quantiques de pérovskite / des pérovskites à triple cation permet des cellules solaires efficaces. Sci Rep 13, 5387 (2023). https://doi.org/10.1038/s41598-023-32697-z

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Reçu : 19 décembre 2022

Accepté : 31 mars 2023

Publié: 03 avril 2023

DOI : https://doi.org/10.1038/s41598-023-32697-z

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